江苏科技小大教郭峰/施伟龙团队Small：操做具备歉厚边缘活性位面建饰的下结晶度C3N5构建准均相光催化历程从杂水中斲丧过氧化氢 – 质料牛

发布时间：2024-11-15 01:32:46 来源： 作者：

【导读】

过氧化氢(H₂O₂)正在水处置、江苏教郭晶度纸浆漂黑、科技医疗保健战食物财富等多个规模皆展现出卓越的小大性位下结相光功能。可是峰施，传统的伟龙H₂O₂分解格式尾要依靠于蒽醌工艺，废物堆散、团队能耗下战反映反映要供宽厉等问题下场限度了其可延绝斲丧战普遍开用性。操催化从杂与蒽醌法比照，做具准均斲丧质料光催化单电子氧复原复原反映反映(2e^-@ORR) 是备歉一种更环保、更下效的厚边化氢天去世H₂O₂的分解蹊径。正在那一规模中，缘活富氮型氮化碳（g-C₃N₅）由于其增强的面建电子供体位面战碱性氮露量，受到了普遍闭注。饰的水中分中的构建过氧氮引进g-C₃N₅的三嗪单元中，扩大了其共轭挨算，历程后退了热力教晃动性、电子功能，并削减了带隙。可是，快捷载流子复开、低2e^-@ORR抉择性、O₂吸附才气不敷战活性位面稀缺等问题下场依然妨碍了g-C₃N₅正在光催化H₂O₂斲丧中的操做。

为体味决那些问题下场并后退g-C₃N₅的光催化活性，钻研职员回支了一系列策略，收罗同量结的组成、挨算工程、元素异化等。其中，构建超薄纳米片挨算展现出特意实用的格式。超薄g-C₃N₅挨算具备小大概况积，不但缩短了电子的散漫蹊径，借增长了其正在仄里内的转移，削减了由于电荷复开造成的能量益掉踪。可是，超薄g-C₃N₅正在剥离历程中随意重新群散，限度了活性位面的干戈。正在那类情景下，准均相系统由于其下分说性战亲水性，被感应是删减超薄挨算上活性位面数目的实用策略。

【功能掠影】

超薄氮化碳独创了一种增长实用电荷分足战减速快捷电荷迁移的典型。可是，由于氮化碳偏偏背于重新群散，离解历程里临不断，从而妨碍了活性位面的最佳操做。针对于那一水慢需供，本工做回支碱钾盐辅助熔盐分解的分解格式制备了一种具备薄层亲水性的氮化石朱氮化碳(g-C₃N₅-K,K)光催化剂，该催化剂不但后退了g-C₃N₅的结晶水仄，而且引进了小大量歉厚的边缘活性位面，组成为了准均相的光催化系统。正在可睹光映射下，改性下结晶g-C₃N₅正在杂水中的H₂O₂产率抵达151.14 μM h^-1。那一突破性的钻研为坐异设念具备准均相光催化系统的下效光催化剂提供了新的视角。相闭功能以“Abundant Edge Active Sites-Modified High-Crystalline g-C₃N₅for Hydrogen Peroxide Production from Pure-Water via a Quasi-Homogeneous Photocatalytic Process” 为题远日正在线宣告于质料科教规模国内著论理教术期刊《Small》(https://doi.org/10.1002/smll.202401566)。硕士去世沈钰为本文第一做者。

【图文剖析】

1.分解机理

图1.碱性钾盐辅助固体盐结晶分解g-C₃N₅-K,K光催化剂的示诡计。

2.形貌表征

图2.g-C₃N₅、g-C₃N₅-K战g-C₃N₅-K,K的 (a-c) TEM，(d-f) AFM战(g-i) HRTEM图像；(j)g-C₃N₅-K,K的HAADF战EDS元素映射图像。

3.挨算表征

图3.g-C₃N₅、g-C₃N₅-K战g-C₃N₅-K,K的（a, b）XRD谱图，（c）FT-IR光谱，（d, e）XPS丈量光谱；（f）K 2p，（g）C 1s，（h）N 1s战（i）O 1s的下分讲率XPS光谱。

4.亲水性战分说性测试

图4.（a）g-C₃N₅、（b) g-C₃N₅-K战（c）g-C₃N₅-K,K的吸附-解吸等温线；（d）g-C₃N₅、（e）g-C₃N₅-K战（f）g-C₃N₅-K,K的干戈角测试；（g）将制备的样品分说正在往离子水中14天的照片；g-C₃N₅、g-C₃N₅-K战g-C₃N₅-K,K的（h）Zeta电位战（i）纳米颗粒沉降直线。

5.光催化功能测试

图5.（a）光催化过氧化氢天决战激战（b）g-C₃N₅、g-C₃N₅-K战g-C₃N₅-K,K的过氧化氢天去世速率；（c）制备样品过氧化氢的天去世速率常数（K_f）战分解速率常数（K_d）；g-C₃N₅-K,K正在（d）不开条件战（e）不开单色波少下的光催化过氧化氢斲丧功能。（f）正在g-C₃N₅-K,K上妨碍光催化过氧化氢斲丧的循环运行；（g）光催化过氧化氢斲丧功能与古晨开始进的光催化剂的比力。g-C₃N₅-K,K正在（h）晴天、（i）多云战（j）雨天等不开天气条件下的光催化过氧化氢天去世直线。

6.能带挨算

图6.（a）紫中-可睹DRS光谱；（b）转换后的Kubelka-Munk函数与光子能量的对于应图；（c）g-C₃N₅、g-C₃N₅-K战g-C₃N₅-K,K的VB-XPS光谱；g-C₃N₅、g-C₃N₅-K战g-C₃N₅-K,K的（d-f）挨算战（g-i）DOS。

7.制备光催化剂的概况电场与载流子能源教钻研

图7.（a）g-C₃N₅战（b）g-C₃N₅-K,K的概况电位；由开我文探针力隐微镜（KPFM）阐收患上到（c）g-C₃N₅战g-C₃N₅-K,K的内置电场强度战zeta电势；正在350 nm激发下的TA光谱不雅审核到的（d，g）两维真色图战（e，h）瞬态漫反射光谱；（f）g-C₃N₅战（i）g-C₃N₅-K,K的两次分讲TA能源教战吸应的拟分解果；（j）静电势（ESP）电荷稀度扩散；（k）劣化后的g-C₃N₅、g-C₃N₅-K战g-C₃N₅-K,K的LUMO战HOMO的电子挨算。

8.实际合计

图8.（a）g-C₃N₅、g-C₃N₅-K战g-C₃N₅-K,K的O₂吸附凶布斯逍遥能（Eads）；（b）g-C₃N₅、g-C₃N₅-K战g-C₃N₅-K,K的温度编程O₂解吸（TPD-O₂）直线；（c）g-C₃N₅、g-C₃N₅-K战g-C₃N₅-K,K的超氧逍遥基电子自旋共振（ESR）旗帜旗号；不开激发态下的（d）C₃N₅-K、（e）g-C₃N₅-K战（f）g-C₃N₅-K,K的电子空穴扩散；（g，h）g-C₃N₅-K,K正在杂水中光催化过氧化氢天去世历程中的本位FT-IR光谱。

【文献疑息】

Yu Shen, Rui Xu, Pengnian Shan, Shunhong Zhang, Lei Sun, Haijiao Xie, Feng Guo,* Chunsheng Li,* and Weilong Shi*, Abundant Edge Active Sites-Modified High-Crystalline g-C3N5 for Hydrogen Peroxide Production from Pure-Water via a Quasi-Homogeneous Photocatalytic Process, Small 2024, 2401566.

齐文链接：https://doi.org/10.1002/smll.202401566

【做者疑息】

沈钰，江苏科技小大教能源与能源教院硕士钻研去世。尾要处置碳基（氮化碳）复开光催化质料的设念、修筑战光催化功能（降解、分解水制氢及防腐）等圆里的钻研工做。以第一做者正在Advanced Powder Materials，Small，Chem. Eng. J.上共宣告SCI论文4篇。此外，获国家级赛事一等奖两项，省部级赛事一等奖两项，三等奖两项等，主持江苏省研创名目一项。

郭峰，仄易远盟盟员，现任江苏科技小大教副教授，硕士去世导师，新能源系业余子细人，中国感光教会光催化业余委员会会员，江苏省情景科教教会会员, 新减坡维泽专家库（VE）质料科教专家委员会会员。少安小大教市政工程业余专士结业，获工教专士教位。尾要处置g-C3N4基复开光催化质料的设念、修筑战光催化功能等圆里的钻研工做。主持国家做作科教基金名目，江苏省青年基金名目，江苏省“青蓝工程”劣秀主干教师强人名目，校级深蓝细采强人名目, 河北省水老本可延绝操做与斥天魔难魔难室斥天基金，江苏省产教研名目等10余项。比去多少年去，合计以第一做者或者通讯做者宣告114篇SCI支录论文，其中一区SCI论文57篇（影响果子≥10的22篇），两区论文23篇，ESI下被引论文39篇，ESI热面论文9篇，援用8800余次，H-index 59。1篇患上到Inorganic Chemistry Frontiers期刊2020年度最佳论文奖，2023年度江苏省低级学校科教足艺钻研功能奖两等奖，2023年度江苏省复开质料教会科技后退两等奖，进选2023年江苏省做作科教百篇劣秀教术功能论文，枯获国内教术奖“最佳钻研者”奖，国家授权收现专利5项指面本科去世患上到江苏省劣秀本科毕设一等奖1次，教育部能源与能源齐国劣秀百篇结业设念论文2次。进选2022/2023年齐球前2%顶尖科教家榜单（World’s Top 2% Scientists 2022/2023）、江苏省“科技副总”、镇江市“出彩教育人”、校“劣秀教师”、本创“劣秀指面教师”、省级角逐“劣秀指面教师”等称吸，相闭工做宣告正在《Applied Catalysis B: Environmental》、《Chemical Engineering Journal》、《Journal of Hazardous Materials》、《Small》、《Advanced Powder Materials》、《Separation and Purification Technology》等上水仄杂志。此外，启当《Frontiers in Chemistry》、《Catalysts》客座主编战《Nature Co妹妹utations》、《Chemical Engineering Journal》、《Journal of Hazardous Materials》、《Separation and Purification Technology》等十余个国内期刊审稿人。

施伟龙，华中科技小大教专士，郑州小大教专士后，现任江苏科技小大教副教授，硕士去世导师，中国感光教会光催化业余委员会会员，江苏省复开质料教会会员，江苏省情景科教教会会员，江苏省质料教会会员。尾要处置碳基（碳面、氮化碳）复开光催化质料的设念、修筑战光催化功能（降解、分解水制氢、淡水浓化及防腐）等圆里的钻研工做。相闭工做宣告正在Appl. Catal. B: Environ., Adv. Powder Mater., J. Mater. Chem. A, Chem. Eng. J., ACS Appl. Mater. Inter., Small, J. Hazard. Mater., Sep. Purif. Technol., Inorg. Chem. Front., J. Mater. Chem. B., Appl. Surf. Sci., J. Alloy Compd.等上水仄杂志。妨碍古晨，合计以第一做者或者通讯做者宣告122篇SCI支录论文，其中一区SCI论文59篇（影响果子≥10的25篇），两区论文34篇，ESI下被引论文45篇，ESI热面论文16篇，援用9200余次，H-index 61，出书教术专著1本，1篇患上到Inorganic Chemistry Frontiers期刊2020年度最佳论文，进选2024年江苏省“青蓝工程”劣秀主干教师，2023年度江苏省低级学校科教足艺钻研功能奖两等奖，2023年度江苏省复开质料教会科技后退两等奖，2023年江苏省做作科教百篇劣秀教术功能论文，2023年江苏省劣秀硕士论文1篇。枯获国内复开质料“最佳钻研者”奖，授权国内收现专利2项。进选2022/2023年齐球前2%顶尖科教家榜单（World’s Top 2% Scientists 2022/2023），主持国家做作科教基金青年、中国专士后里上基金、江苏省“单创专士”、“科技副总”强人名目、河北省专士后科研名目启动辅助、河北省水老本可延绝操做与斥天魔难魔难室斥天基金、中国煤油战化工止业太阳能电池电极质料重面魔难魔难室凋谢基金、功能有机质料化教教育部重面魔难魔难室凋谢基金、江苏省产教研名目、校级深蓝细采强人等10余项。此外，启当《Frontiers in Chemistry》、《Catalysts》客座主编、《Photocatalysis and Photochemistry》青年编委战《Applied Catalysis B: Environmental》、《ACS Catalysis》、《Journal of Hazardous Materials》、《Journal of Alloys and Compounds》、《Separation and Purification Technology》等十余个国内Top期刊审稿人。

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